1937年ニューヨークに生まれセントルイスで育つ。ラジオの「グランド・オール・オープリー」を聴くうちバンジョーとフィドルを弾くようになる。1965年居をカントリーのメッカ、ナッシュヴィルに移し翌年RCAと契約する。1968年ハートフォードが作り歌った「ジェントル・オン・マイ・マインド」がグレン・キャンベルにカヴァーされ大ヒット、同年のグラミー賞にノミネートされ、ハートフォードの名前は広く知れ渡った。バーズのカントリー・ロックの名盤誉れ高い『ロデオの恋人』の録音にも参加した。1971年ワーナー・ブラザーズに移籍、伝統的アメリカ音楽であるブルーグラスを発展的に昇華した「ニュー・グラス」ムーヴメントの中核として『エアロ・プレイン』、『モーニング・ビューグル』という2枚の傑作を残した。2011年死去。